- 无标题文档
查看论文信息

中文题名:

 页岩气压裂返排废液处理新工艺研究    

姓名:

 谢起航    

学号:

 1049721303519    

保密级别:

 公开    

论文语种:

 chi    

学科代码:

 0830    

学科名称:

 环境科学与工程(可授工学、理学、农学学位)    

学生类型:

 硕士    

学位:

 工学硕士    

学校:

 武汉理工大学    

院系:

 资源与环境工程学院    

专业:

 环境科学与工程    

研究方向:

 工业污水处理    

第一导师姓名:

 夏世斌    

第一导师院系:

 武汉理工大学    

完成日期:

 2016-05-01    

答辩日期:

 2016-05-25    

中文关键词:

 页岩气压裂返排废液 ; 臭氧氧化工艺 ; PTFE微滤膜技术 ; 耦合 ; 臭氧催化膜反应器    

中文摘要:

页岩气是低碳、清洁的新兴能源,同时页岩气勘探开发能够优化能源结构、缓解减排压力、保障能源供应、提高能源利用效率,但是页岩气开采过程需耗费大量水资源、产生大量的页岩气压裂返排废水。页岩气压裂返排废液含有高浓度盐分、难降解有机物、氨氮、大量细菌、金属元素以及多种化学添加剂,若没有得到及时的处置,将对周边环境产生极其恶劣的影响。通过将臭氧氧化技术和PTFE微滤膜反应器耦合,建立了循环再生及去污的一体化装置——臭氧催化膜反应器。通过投加聚合氯化铝(PAC)对页岩气压裂返排废液进行预处理,然后利用臭氧杀灭页岩气压裂返排废液中的硫酸根还原菌(SRB细菌)、腐生菌(TGB细菌)和铁细菌(FB细菌),同时分解高分子有机物和降低氨氮,最后通过 PTFE 微滤膜进一步降低了返排水的 COD和盐度(SAL),并在一定程度上降低了Ca2+、Mg2+

 研究结果表明:(1)该装置的最佳运行条件为:①混凝沉淀单元 PAC的最佳投加量为400mg/L;②臭氧氧化单元臭氧投加量为3g/h时,臭氧氧化单元的停留时间为20min;③使用孔径小的PTFE微滤膜可以提高处理效果;(2)臭氧催化膜反应器可有效去除压裂返排液的 COD、SS、SAL,其去除率分别为66.99%、99.2%和21.11%;(3)臭氧催化膜反应器可以有效去除返排液中的SRB细菌、TGB细菌和 FB细菌,使其含量均低于检出限;(4)平均孔径为0.45μm和0.80μm的PTFE微滤膜对含油量的去除率可以达到92.41%和82.40%;(5)臭氧催化膜反应器的微滤膜过滤单元可以有效降低页岩气压裂返排废水的SAL、Ca2+和Mg2+,其去除率分别为21.11%、32.24%和31.53%,臭氧氧化单元可以有效降低页岩气压裂返排废水的氨氮,去除率达到22.47%;(6)通过GC-MS分析得出臭氧可以使不饱和的有机分子断裂,降低高分子有机物的分子量,从而降低了页岩气压裂返排废液的毒性,改善其可生化性能;(7)串联PTFE微滤膜可以有效提高装置的净水效果,却会缩短装置的运行周期;(8)臭氧催化膜反应器可以有效降低返排废水的恶臭;(9)受到污染的PTFE微滤膜采用水力冲洗后,再用400mg/L的次氯酸钠进行反冲洗,膜通量可以恢复近100%,清洗效果良好。

参考文献:

[1] 徐世晓, 赵新全, 孙平,等. 温室效应与全球气候变暖[J].青海师范大学学报:自然科学版, 2001(4):43-47.

[2] 王中华. 国内页岩气开采技术进展[J].中外能源, 2013, 18(2): 23-32.

[3] Rahm B G, Riha S J. Toward strategic management of shale gas development: Regional, collective impacts on water resources[J].Environmental Science & Policy, 2012, 17(1):12–23.

[4] 张金川, 姜生玲, 唐玄,等. 我国页岩气富集类型及资源特点[J].天然气工业, 2009, 29(12):109-114.

[5] 朱彤, 包书景, 王烽. 四川盆地陆相页岩气形成条件及勘探开发前景[J].天然气工业, 2012, 32(9):16-21.

[6] 张召召.页岩物性评价及渗流实验研究[D].青岛:中国石油大学(华东), 2012.

[7] 宋磊,张晓飞,王毅琳,等. 美国页岩气压裂返排液处理技术进展及前景展望[J].环境工程学报, 2014(11):4721-4725.

[8] 傅海龙. 水力压裂法处置中放废液工程技术应用与系统改进[D].北京:清华大学, 2007.

[9] 夏玉强. Marcellus页岩气开采的水资源挑战与环境影响[J].科技导报, 2010, 28(18):103-110.

[10] 王道富, 高世葵, 董大忠,等. 中国页岩气资源勘探开发挑战初论[J].天然气工业, 2013, 33(1):8-17.

[11] 侯俊杰, 尹飞, 王军委,等. 页岩气井开发过程中返排水处理方法[J].中国石油和化工标准与质量, 2013(4):154-154.

[12] 唐颖, 张金川, 张琴,等. 页岩气井水力压裂技术及其应用分析[J].天然气工业, 2010, 30(10):33-38.

[13] 叶春松, 郭京骁, 周为,等. 页岩气压裂返排液处理技术的研究进展[J].化工环保, 2015, 35(1):21-26.

[14] 彭民, 杨洪波, 李玉喜,等. 页岩气资源开发的环境影响研究综述[J].资源开发与市场, 2015, 31(3):327-331.

[15] Gregory K B, Vidic R D, Dzombak D A. Water Management Challenges Associated with the Production of Shale Gas by Hydraulic Fracturing[J]. Elements, 2010, 7(3):181-186.

[16] Elise B, Vidic N S, Gregory K B, et al. Spatial and temporal correlation of water quality parameters of produced waters from devonian-age shale following hydraulic fracturing.[J]. Environmental Science & Technology, 2013, 47(6):2562-2569.

[17] 刘文士, 廖仕孟, 向启贵,等. 美国页岩气压裂返排液处理技术现状及启示[J].天然气工业, 2013, 33(12):158-162.

[18] 梁睿, 童莉, 向启贵, 等. 中国页岩气开发的环评管理及建议[J].天然气工业, 2014, 34(06): 135-140.

[19] 王楠. 页岩气开发环境问题研究[J].当代经济, 2013(1):62-65.

[20] 朱荣达, 许剑, 陈大彬. 页岩气开发废液处理方法研究进展[J].化工管理, 2013(8):63-63.

[21] 张付卿. 国内成品油库设计与建设发展趋势[J].石油库与加油站, 2005(5):31-33.

[22] 吴钦明. 低浊度原水处理中沉淀池内矾花上浮现象的原因分析及处理方法[J]. 广西城镇建设, 2006(12):45-47.

[23] 朱萍. 印染废水絮凝-生化-吸附法处理及回用可行性研究[D]. 苏州:苏州大学, 2009.

[24] 祁强, 王秀艳, 赵文辉,等. 选矿废水处理技术研究进展[J]. 山西化工, 2014, 34(1):42-47.

[25] 李晓恩. 新型有机—无机杂化絮凝剂的制备、表征及絮凝效果研究[D]. 重庆:重庆大学, 2013.

[26] William H. Glaze, Joon-Wun Kang, Douglas H. Chapin. The Chemistry of Water Treatment Involving Ozone, Hydrogen Peroxide and Ultraviolet Radiation[J].Ozone Science & Engineering, 1987, 9(4):335-352.

[27] 张小雪. 赤铁矿非均相类Fenton反应降解亚甲基蓝的研究[D]. 西安:西安科技大学, 2012.

[28] Pignatello J J. Dark and photoassisted iron (3+)-catalyzed degradation of chlorophenoxy herbicides by hydrogen peroxide[J]. Environmental Science & Technology, 1992, 26(5): 944-951.

[29] 刘绍忠. 电化学法处理重金属废水的应用研究[J]. 工业水处理, 2010, 30(2):86-88.

[30] 刘士鑫, 郭平, 赵立志. 内电解法与Fenton试剂法在压裂返排水处理中的联合应用[J]. 化工环保, 2004, 24(z1):199-201.

[31] 王辉, 王建中, 张萍. 电化学氧化法处理难降解有机废液的研究进展[J]. 宝鸡文理学院学报:自然科学版, 2004, 24(4):279-283.

[32] 陈美娟. 臭氧技术及其在水处理应用中的探讨[J]. 机电设备, 2002, 19(4):28-31.

[33] 黄年龙, 廖凤京. 净水厂臭氧系统的设计与安装调试[J]. 给水排水, 2003, 29(2):3-6.

[34] 冯辉, 周月秀. 精养水体中“富氮”的危害与防治[J]. 北京水产, 2001(3):28-28.

[35] 韩经绰, 袁海飞. 臭氧氧化法深度处理城市污水研究[J]. 科技视界, 2012(29):388-388.

[36] 闫岩, 胡浩. 臭氧氧化技术在水处理中的应用[J]. 广州化工, 2012, 40(16):33-35.

[37] 周韬. 焦化废水的催化氧化法预处理工艺研究[D]. 重庆:重庆大学, 2002.

[38] 陈燕飞. 活性污泥法中的生物作用[J]. 山西水利科技, 2010(3):8-10.

[39] Shin W T, Garanzuay X, Yiacoumi S, et al. Kinetics of soil ozonation: an experimental and numerical investigation[J]. Journal of contaminant hydrology, 2004, 72(1): 227-243.

[40] Bdlfahdel H, Ratek A, Quedermi A. Remove of Colour and Organic Matters in Industrial Phosphiric Acid by Ozone Effect on Activated Carbon Treatment[C]//Proceedings of the 21th world congress of the International Ozone Association. 1995, 1(2): 501-508.

[41] 李红兰. 臭氧技术在引黄水库水处理中的试验研究[D]. 济南:山东建筑大学, 2006.

[42] 陈颖. 臭氧对耐酸耐热菌杀灭作用的研究[D]. 西安:陕西师范大学, 2004.

[43] 李建新, 王虹, 杨阳. 膜技术处理印染废液研究进展[J]. 膜科学与技术, 2011, 31(3):145-148.

[44] Gryta M, Karakulski K, Morawski A W. Purification of oily wastewater by hybrid UF/MD[J]. Water research, 2001, 35(15): 3665-3669.

[45] Mohammadi T, Kazemimoghadam M, Saadabadi M. Modeling of membrane fouling and flux decline in reverse osmosis during separation of oil in water emulsions[J]. Desalination, 2003, 157(1): 369-375.

[46] Scholz W, Fuchs W. Treatment of oil contaminated wastewater in a membrane bioreactor[J]. Water Research, 2000, 34(14): 3621-3629.

[47] Hu X, Bekassy-Molnar E, Koris A. Study of modelling transmembrane pressure and gel resistance in ultrafiltration of oily emulsion[J]. Desalination, 2004, 163(1): 355-360.

[48] 刘国强, 王铎, 王立国, 等. 膜技术处理含油废液的研究[J]. 膜科学与技术, 2007, 27(1): 68-72.

[49] 陈贻明, 王欣泽, 何圣兵, 等. 低压膜技术在饮用水处理中的应用和研究现状综述[J]. 西南给排水, 2005, 27(1): 5-8.

[50] 张捍民, 张威. 膜技术处理饮用水的研究[J]. 给水排水, 2002, 28(3): 21-24.

[51] Committee Report. Membrane processes in potable water treatment. JAWWA, 1992, 84(1):57~59.

[52] 郑领英, 袁权. 展望21世纪的膜分离技术[J]. 水处理技术, 1995(3):125-131.

[53] 高从. 膜科学-可持续发展技术的基础[J]. 水处理技术, 1998(1):14-20.

[54] 杨德敏, 夏宏, 袁建梅, 等. 页岩气压裂返排废液处理方法探讨[J]. 环境工程, 2013, 31(006): 31-36.

[55] Howarth R W, Santoro R, Ingraffea A. Methane and the greenhouse-gas footprint of natural gas from shale formations[J]. Climatic Change, 2011, 106(4): 679-690.

[56] 张晓龙. 池46联合站污水回注处理技术研究[D]. 西安:西安石油大学, 2011.

[57] Rahm D. Regulating hydraulic fracturing in shale gas plays: The case of Texas[J]. Energy Policy, 2011, 39(5): 2974-2981.

[58] Brunnermeier S B, Cohen M A. Determinants of environmental innovation in US manufacturing industries[J]. Journal of environmental economics and management, 2003, 45(2): 278-293.

[59] 吴红伟, 刘文君, 王占生. 臭氧组合工艺去除饮用水源水中有机物的效果[J]. 环境科学, 2000, 21(4): 29-33.

[60] 董秉直, 曹达文. 膜技术应用于净水处理的研究和现状[J]. 给水排水, 1999, 25(1): 28-32.

[61] 何世梅, 田剑临, 余伟明, 等. 测试瓶法快速检测循环水中硫酸盐还原菌[J]. 工业水处理, 2004, 24(1): 52-53, 59.

[62] 王大成. 循环冷却水微生物污垢动态模拟及吸附传质研究[D]. 北京:北京化工大学, 2013.

[63] 孙雪娜, 刘安芳, 任弘一,等. 油田水中有害微生物分析及防治[J]. 大庆石油地质与开发, 2006, 25(S1):107-108.

[64] 孔祥平, 包木太, 马代鑫, 等. 油田水中细菌群落分析[J]. 油田化学, 2004, 20(4): 372-376.

[65] 熊颖, 刘友权, 陈鹏飞,等. 大规模增产作业中液体的回用技术探讨[J]. 石油与天然气化工, 2014(1):53-57.

[66] 宋绍富, 张铜祥, 王玉罡,等. 油田杀菌工艺及杀菌剂研究进展[J]. 石油化工应用, 2012, 31(3):1-5.

[67] 宗旭.臭氧的应用与进展[J].化工纵横,2002(12):11-14.

[68] 吕欣.几种水处理方法对污水中病毒清除作用的评估[J].中国公共卫生,2004(11):1281-12821.

[69] 何世梅, 曹立群, 田剑临, 等. 测试瓶法测定循环水中的铁细菌[J]. 中国给水排水, 2004, 19(11): 98-99.

[70] 何圣兵, 薛罡, 王宝贞. 污泥臭氧化减量技术的影响因子[J]. 城市环境与城市生态, 2005, 18(3): 20-22.

[71]刘多容, 陈玉祥, 王霞,等. 微滤膜技术及应用研究[J]. 油气田环境保护, 2008, 18(1):43-46.

[72] 孙天淦. 聚四氟乙烯膜过滤装置处理油田污水现场试验[J]. 中国石油大学胜利学院学报, 2006, 20(4):7-8.

[73] 仲惟雷,张彬,罗勇,等.国产反渗透膜在焦化厂锅炉补给水中的应用[J].给水排水,2010,36(增刊):247-250.

[74] 耿玉秀, 王龙, 郑洪领,等. 聚偏氟乙烯膜亲水化改性研究进展[J]. 化工新型材料, 2009, 37(12):14-16.

[75] 赵晴, 孟了, 陈石,等. PVDF和PTFE中空纤维膜生物反应器对垃圾渗滤液深度处理效能的中试比较研究[J]. 广东化工, 2013, 40(22):1-2.

[76] Mori Y, Oota T, Hashino M, et al. Ozone-microfiltration system[J]. Desalination, 1998, 117(1): 211-218.

[77] 张晓宁. 两级生物接触氧化+MBR组合工艺处理高氨氮废水试验研究[D]. 西安:长安大学, 2010.

[78] 刘荣娥. 超滤膜污染机理的研究及控制[J]. 水处理技术, 1989(3):163-169.

[79] Sakol D, Konieczny K. Application of coagulation and conventional filtration in raw water pretreatment before microfiltration membranes[J]. Desalination, 2004, 162: 61-73.

[80] 宋亚丽, 高乃云, 董秉直. 水处理中臭氧降低膜污染的研究进展[J]. 给水排水, 2006, 32(z1):18-21.

[81] Lee S , Jang N , Watanabe Y . Impactof residual ozone on membrane fouling reduction in ozone resisting microfiltration (MF) membrane system.[J]. Water Science & Technology A Journal of the International Association on Water Pollution Research, 2004, 50(12):287-92.

[82] Schlichter B, Mavrov V, Chmiel H. Study of a hybrid process combining ozonation and microfiltration/ultrafiltration for drinking water production from surface water *[J]. Desalination, 2004, 168(1):307-317.

[83] 罗坚. 城市污水化学生物絮凝工艺研究[D]. 上海:同济大学, 2004.

[84] 李娜, 牛梅红. 臭氧性质及其在纸浆漂白中的应用[J]. 华东纸业, 2008, 39(6):20-22.

[85] 刘烨. 饮用水中铊污染的净化技术研究[D]. 广东:广东工业大学, 2013.

[86] 郑姣美. 恶臭的调查和评价方法——以苏州工业园区为例[D]. 苏州:苏州科技大学 苏州科技学院, 2013.

[87] 符芳欢, 符瞰. 恶臭气体治理技术研究[J]. 绿色科技, 2012(8):153-155.

[88] 党敏. 超滤/纳滤双膜工艺处理南四湖水中试研究[D]. 哈尔滨:哈尔滨工业大学, 2015.

中图分类号:

 X741    

馆藏号:

 X741/3519/2016    

备注:

 403-西院分馆博硕论文库;203-余家头分馆博硕论文库    

无标题文档

   建议浏览器: 谷歌 火狐 360请用极速模式,双核浏览器请用极速模式